Dailės rinkinį sudaro 703 pagrindinio bei 86 pagalbinio fondo vaizduojamosios, taikomosios dailės bei liaudies meno eksponatai. Tai iš Dzūkijos kilusių meistrų darbai, sukurti XIX – XXI amžiuje. Muziejuje saugoma virš 100 tapybos, akvarelės, grafikos, skulptūros kūrinių. Dalį jų sudaro išeivijos dailininko A. Petrikonio darbai, kuriuos muziejui padovanojo jo žmona, tapytojų J. Mackonio, A. Griškevičiaus, V. Petkevičiaus, akvarelisto B. Jenčiaus, grafiko A. Kmieliausko darbai. Muziejuje saugoma po keletą šiandien Alytuje gyvenančių ir kuriančių dailininkų darbų.

Tarp taikomosios dailės eksponatų išsiskiria keramikų B. Baliukevičiaus, R. Diržio darbai, V. Ledo medalių kolekcija.

Įdomūs liaudies meną atspindintys eksponatai: medinės lietuvių liaudies skulptūros (106), kurių rinkinį muziejininkai 2000 metais pristatė katalogu „Lietuvių liaudies skulptūra Alytaus kraštotyros muziejuje“, juodosios keramikos meistro S. Mašalo iš Merkinės darbai, Alytaus tautodailininkų „motinos“ Julijos Baranauskienės keraminės skulptūrėlės, liaudies meistro K. Skablausko tapybos darbai, S. Lampicko medžio skulptūros, kalvių V. Jaručio, A. Liaukaus darbai.